帝国分裂 主词条：忽必烈与阿里不哥之战、四大汗国
中统元年（1260年）3月，阿里不哥在宗王阿速台等大多数蒙古正统派的支持下于蒙古帝国首都哈拉和林通过“忽里勒台”大会即大汗位 。 与此同时，忽必烈与南宋议和后返回开平（今内蒙古多伦），在中原儒臣及部分蒙古宗王的支持下集会自称大汗。4月，忽必烈设立中书省，总管国家政务 。12月，忽必烈封吐蕃萨迦的八思巴为“国师”，命八思巴率领一些吐蕃语文学者重新创制蒙古文字。成吉思汗建国时，曾由塔塔统阿依据畏兀字母拼写蒙古语言，制成蒙占文字行用 。中统五年（1264年）忽必烈才最终战胜阿里不哥，随后迁都大都（今北京），以上都为陪都。
然而，支持阿里不哥的窝阔台汗国拒绝归附忽必烈而实际上独立。蒙古察合台汗国被忽必烈、阿里不哥、窝阔台汗国等势力多次争夺，后与窝阔台汗国的海都结盟对抗忽必烈。这两个汗国位于今塔里木盆地、准噶尔盆地、中亚河中地区一带、金帐汗国为术赤之长子拔都在乃马真元年（1242年）正式建立。伊儿汗国为旭烈兀在元宪宗六年（1256年）正式建立，包括大伊朗等地。金帐汗国在忽必烈与阿里不哥争夺汗位时已实际上独立，仅伊儿汗国承认忽必烈的大汗位，但在忽必烈去世后也独立。造成蒙古帝国实际上的分裂。 元朝建立与统治中心向中原转移 主词条：建国号诏、海都之乱
至元八年（1271年）忽必烈在其领地内公布《建国号诏》法令，取《易经》中“大哉乾元”之意，正式建国号为“大元”。 至此，元朝的统治中心完全向中原转移。这是蒙古政权由世界性大帝国转为中原王朝的分水岭。然而在此同时蒙古四大汗国（金帐汗国、察合台汗国、窝阔台汗国、伊儿汗国）先后各自为政，直到大德七年（1303年）元成宗与蒙古诸王在意识到内战是破坏大蒙古国的基业下终于达成议和，四大汗国名义上重新承认元朝皇帝为大蒙古国大汗，彼此间设驿路、开关塞恢复往来。
元朝保留了术赤汗和伊儿汗在河东路、河南等处的份地，每年颁给岁赐。伊儿汗国君主即位仍需元朝皇帝遣使册封，颁发“王府定国理民之宝”、“真命皇帝和顺万夷之宝”等汉文印玺，作为元朝的藩属国。此后金帐汗国的数位君主，如脱脱（肃宁王）、月即伯等也得到了元朝皇帝的正式册封。最后引发窝阔台系的海都出兵争夺汗位，造成漠北地区动荡不安，史称海都之乱。忽必烈的政权遂只包括中国与蒙古高原地区 。
至元九年（1272年），在刘秉忠规划下，建都于中原的大都（今北京市） 。至元十年（1273年）正月元旦，忽必烈在正殿接受朝贺 。忽必烈建国后，仍然十分注意保持和发展蒙古民族的语言与文化。 主词条：忽必烈灭宋之战、襄阳之战、丁家洲之战、崖山海战
早在元世祖在与阿里不哥作战与整顿国内之际，因为无暇对付南宋，于是派郝经对南宋提出高压的议和内容。当时南宋宋恭帝仅五岁，由谢太后垂帘听政，大权由谎称击退蒙古军的贾似道掌握。由于贾似道畏惧谎言被击破而幽禁郝经。
中统三年（1262年）南宋拉拢山东汉人世侯李璮，发起李璮叛乱。 元军平定叛乱后，元世祖断然废止汉人世侯，以蒙古人直接管理地方事务，并且准备南征南宋 。
至元五年（1268年）元世祖发起元灭宋之战，首先派刘整与阿术率军攻打襄阳，史称襄阳之战。 至元十年（1273年）正月，元军攻破樊城，都统范天顺自杀，统制牛富率军巷战，后亦赴火自尽。这年二月，襄阳宋将吕文焕向元军投降。襄、樊这一军事重镇的陷落，决定了南宋灭亡的命运。
至元十一年（1274年）元军攻下襄阳，宋将吕文焕投降，随后中书丞相史天泽和枢密院使伯颜率军顺汉水南下长江，目标建康。
至元十二年（1275年）降将吕文焕率元水陆联军于芜湖击溃贾似道的南宋水军，史称丁家洲之战。隔年元军攻陷临安（今浙江杭州）， 谢太后与宋恭帝投降元军 。然而陆秀夫等拥立7岁的宋端宗在福州即位，文天祥、张世杰与陈宜中等大臣持续在江西、福建与广东等地抗元。元军陆续攻下华南各地。
至元十五年（1278年）南宋朝廷退至广东崖山。至元十六年（1279年）3月，张弘范在崖山海战攻灭南宋海军， 陆秀夫挟持8岁的小皇帝宋幼主赵昺投海而死，南宋亡 。元朝统一中国地区，结束自唐朝安史之乱以来520多年的分裂局面 。 主词条：元越战争、元日战争、元缅战争、元爪战争
统一全国后，元朝曾两征日本、两征安南（今越南北部）、两征缅甸，先后使高丽、缅甸、台城、安南等地成为元的属国。
对日本方面，忽必烈从中统七年（1266年）到至元十年（1273年）间曾先后六次派使臣前往日本招降，但是不是在中途遇上海暴，就是被日本拒绝。于是，至元十一年（1274年），忽必烈派忻都、洪茶丘率兵出征日本，但是遭到日军的阻击，失败而还。至元十八年（1281年），忽必烈又以日本杀害蒙古使者为由组军十万征讨日本，但是在日本鹰岛遇到了飓风，蒙古船只大部分被海浪破坏和击沉，军队也大半死伤，蒙古对日本的侵略梦想最终以失败告终 。
忽必烈称帝后，安南国被迫称臣纳贡，至元十八年（1281年），元朝设立安南宣慰司，至元二十一年（1284年），忽必烈之子镇南王脱欢领兵出征安南，安南王兵败后撤离都城，隐蔽于山林间，元军最终由于水土不服，不得不撤兵。至元二十四年（1287年），忽必烈再次命脱欢为统帅进攻安南，遭到安南人民的顽强抵抗，加上酷热疾病的不断发生，元军的这次侵略又以失败告终。至元三十年（1293年），忽必烈派兵第三次出征安南，但是，第二年忽必烈就病死了，元成宗即位后，下诏罢征安南。元朝对安南的战争到此结束 。南宋灭亡后，占城自愿归附元朝。至元十九年（1282年），忽必烈派唆都出兵占城，受到了占城军民的奋力抵抗，唆都战死，至元二十一年（1284年），蒙古军不得不撤回，此后忽必烈虽然有几次派兵出征占城，但均告失败。
至元十四年（1277年），缅兵发兵侵扰元朝千额、金齿等地，云南行省遂派兵征讨缅国，招降了三百余寨。至元二十年（1283年），忽必烈再次派兵攻掠缅国，缅国十二部投降，至元二十四年（1287年），缅国庶子废缅王后自立为王，元朝借机再次攻缅国，从此缅国臣服纳贡。至元十八年（1281年），忽必烈命爪哇国国王亲自朝贡，但遭到拒绝，至元二十九年（1292年），忽必烈派史弼等征讨爪哇，适值葛郎国叛乱，爪哇国王的女婿遣使投降元朝。元朝遂派兵帮助爪哇国招降了葛郎国，葛郎国假意投降后不久却夹攻元朝，元并被迫兵败撤回 。 元宪宗八年（1258年），西征军攻陷巴格达，灭阿拔斯王朝。
元宪宗九年（1259年）旭烈兀征叙利亚，中统元年（1260年）攻克大马士革，但是因旭烈兀因蒙哥死亡而返回蒙古，留下的小部队于中统元年（1260年）9月在巴勒斯坦境内阿音札鲁特战役遭遇埃及穆斯林兵团阻击。至此蒙古西征到此为止。除巴勒斯坦、小亚细亚地区以外，西亚、中亚、以及中国北部，均已处于蒙古人控制之下。
元宪宗九年（1259年）蒙哥在征南宋时阵亡，次年其弟阿里不哥在哈拉和林被选立为大蒙古国大汗，而忽必烈则在中原开平在精兵拥立下自立为大汗。阿里不哥与忽必烈为争夺汗位发动战争，直到中统五年（1264年）阿里不哥兵败投降，忽必烈定为一尊，迁都大都（今北京）。于至元十二年（1275年）抵达元上都（开平），随后又抵达大都（北京）。马可的聪明一直非常讨忽必烈喜欢，封他许多官，也派他到各地为元朝皇帝的使者。马可·波罗去过中国很多地方和见到许多比欧洲先进的文化成就。
至元二十九年（1292年），马可·波罗和父亲叔叔受忽必烈委托，从泉州出发经海路护送蒙古公主阔阔真到伊儿汗国成婚。忽必烈答应他们，在完成使命后，可以转路回国。元贞元年（1295年）波罗一家人回到欧洲。
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